In campo ecumenico, è stato artefice di un importante avvicinamento con la Chiesa cattolica, accogliendo nel 2001 papa Giovanni Paolo II. Suo grande desiderio era contraccambiare la visita di papa Wojtyla a Roma, ma ciò fu possibile con l’approvazione del Santo Sinodo – solo nel 2006 su invito di Benedetto XVI. Anche questa volta, l’arcivescovo fece segnare un altro primato: è stato il primo primate della Chiesa ortodossa di Grecia a recarsi in visita ufficiale dal Papa e alla Chiesa di Roma. In quella occasione Benedetto XVI e Christodoulos diedero lettura nella basilica di San Pietro di una Dichiarazione congiunta nel quale tra l’altro si legge : “Affermiamo unanimemente la necessità di perseverare nel cammino di un dialogo teologico costruttivo. In effetti, nonostante le difficoltà costatate, questa è un delle vie essenziali di cui disponiamo per ristabilire l’unità tanto desiderata del corpo ecclesiale attorno all’altare del Signore, e al contempo per rafforzare la credibilità del messaggio cristiano ricevuto”.
